Đánh giá hoạt tính xúc tác loại bỏ thuốc nhuộm acid fuchsin của vật liệu lưỡng kim FeZn-ZIFs dựa trên quy trình oxy hóa nâng cao
Nghiên cứu do các tác giả Lê Thị Anh Thư, Ngô Trương Ngọc Mai, Lương Huỳnh Vũ Thanh, Hồ Ngọc Tri Tân, Cao Lưu Ngọc Hạnh, Đặng Huỳnh Giao - Trường Đại học Cần Thơ thực hiện nhằm đánh giá hoạt tính xúc tác của vật liệu lưỡng kim FeZn-ZIFs đối với việc loại bỏ tồn dư thuốc nhuộm khỏi môi trường nước.
.jpg)
Sự phát triển nhanh chóng của các hoạt động công nghiệp đã làm tăng mức độ ô nhiễm trên toàn cầu, đặc biệt là ô nhiễm môi trường nước gây ra bởi các hợp chất hữu cơ bền nguy hại (Mohamed et al., 2022). Trong đó, nước thải dệt nhuộm được xem là nguồn gây ô nhiễm đáng báo động bởi những ảnh hưởng tiêu cựccủa chúng đối với sức khỏe con người và hệ sinh thái. Điều này đáng lo ngại khi sản lượng sản xuất thuốc nhuộm hằng năm trên thế giới lên đến 800.000 tấn (Manzoor & Sharma, 2020). Có hơn 10.000 loại thuốc nhuộm được sử dụng trong ngành dệt may và 10-15% thuốc nhuộm tổng hợp bị thất thoát. Ước tính có khoảng 200.000 tấn thuốc nhuộm bị thải ra môi trường mỗi năm trên toàn thế giới (Rodrigues et al., 2023). Acid Fuchsin (AF) được biết đến là một trong những loại thuốc nhuộm sử dụng phổ biến trong ngành dệt nhuộm. Tuy nhiên, AF được báo cáo là chất nhuộm độc hại, có khả năng gây ung thư và khó phân hủy sinh học do cấu trúc bền vững, phức tạp (Jalalian & Nabavi, 2020)
Chính vì thế, có nhiều kỹ thuật đã được nghiên cứu và áp dụng nhằm loại bỏ khỏi môi trường nước như hấp phụ (Cao et al., 2017), keo tụ (Motto et al., 2021), tách màng (Jalalian & Nabavi, 2020). Trong đó, xúc tác dựa trên quá trình oxy hóa nâng cao (Advanced oxidation processes-AOPs) được quan tâm rộng rãi nhờ khả năng khoáng hóa và phân hủy các chất ô nhiễm một cách hiệu quả. AOPs hoạt động dựa trên việc kích hoạt các chất oxy hóa như hydrogen peroxide (H2O2), potassium peroxymonosulfate (PMS) hay potassium peroxydisulfate (PDS) để sản sinh ra các gốc hoạt động mạnh như hydroxyl (•OH), sulfate (SO4•−) có khả năng phân hủy chất ô nhiễm (Shang et al., 2021). Liên quan đến quá trình AOPs, việc kích hoạt chất oxy hóa để tạo ra các gốc hoạt động là vấn đề thách thức đối với các nhà khoa học. So với việc sử dụng vi sóng, chiếu xạ, nhiệt độ thì dùng vật liệu dị thể được nhận định là phương pháp hiệu quả nhờ khả năng xúc tác mạnh mẽ và ít đòi hỏi về năng lượng (Kurian, 2021). Giữa nhiều loại xúc tác, sắt cho thấy tiềm năng ứng dụng lớn do có chi phí thấp, phổ biến trong tự nhiên, thân thiện với môi trường và có thể kích hoạt các chất oxy hóa một cách hiệu quả(Liu et al., 2022). Tuy nhiên, khi sử dụng trực tiếp muối sắt làm xúc tác thường mang nhiều hạn chế như cần tạo môi trường pH thấp, hệ hoạt động trong phạm vi pH hẹp và có nguy cơ tạo ra một lượng lớn bùn sau phản ứng, từ đó dẫn đến các ô nhiễm thứ cấp khó khắc phục (Hou et al., 2021). Vì vậy, việc tìm ra chất xúc tác ổn định cho quá trình oxy hóa nâng cao để đảm bảo loại bỏ hiệu quả các chất ô nhiễm nói chung và phẩm nhuộm AF nói riêng chính là vấn đề cấp thiết cần được giải quyết.
Trong những thập kỷ qua, vật liệu khung cơ - kim cấu trúc zeolite (Zeolitic imidazole frameworks-ZIFs) được tập trung nghiên cứu và ứng dụng vô cùng rộng rãi nhờ mang nhiều ưu điểm như tinh thể có độ xốp cao với diện tích bề mặt riêng lớn, bền cơ hóa nhiệt, thành phần đa dạng và khả năng biến tính linh hoạt (Yu et al., 2015). Về cấu tạo, ZIFs được hình thành từ các ion kim loại chuyển tiếp liên kết với nhau thông qua cầu nối hữu cơ 2-methylimidazole (2 MIm). Trong đó, ZIF-8 với thành phần vô cơ là các ion kim loại Zn2+ và phối tử 2-MIm được nghiên cứu khá phổ biến vì có độ bền nhiệt và độ bền hóa vượt trội hơn so với các loại ZIFs khác (Khue Hair et al., 2023). Hơn nữa, ZIF-8 có thể được tổng hợp nhanh điều kiện nhiệt độ môi trường mà không cần sử dụng dung môi độc hại. Nhờ sở hữu các đặc tính nổi bật vốn có của ZIFs cũng như thành phần chứa ion kim loại chuyển tiếp Zn2+nên ZIF-8 hứa hẹn là một loại xúc tác hiệu quả để ứng dụng loại bỏ chất nhuộm dựa trên quy trình oxy hóa nâng cao. Bên cạnh đó, những nghiên cứu gần đây cho thấy biến tính ZIF-8 giúp cải thiện đáng kể tiềm năng xúc tác so với khung cấu trúc ban đầu (Abdi, 2020; Elaouni et al., 2022; Mphuthi et al., 2021).
Với mong muốn khai thác tiềm năng ứng dụng của vật liệu ZIFs trong quá trình oxy hóa nâng cao đểl ại bỏ chất nhuộm một cách triệt để hơn, lưỡng kim FeZn-ZIFs được tổng hợp trong nghiên cứu này dựa trên việc pha tạp sắt với ZIF-8. Vật liệu sau đó được ứng dụng như một chất xúc tác dị thể để loại bỏ thuốc nhuộm AF dưới ảnh hưởng của các yếu tố gồm khối lượng chất oxy hóa, khối lượng chất xúc tác, nồng độ ban đầu, thời gian và nhiệt độ phản ứng.
Qua thời gian nghiên cứu, kết quả cho thấy, Xúc tác lưỡng kim Fe Zn-ZIFs đã được tổng hợp thành công bằng phương pháp nhiệt dung môi đơn giản tại nhiệt độ phòng. Phương pháp PXRD, FT-IR xác định FeZn-ZIFs có độ kết tinh cao, cấu trúc tinh thể và các nhóm chức đặc trưng tương đồng với khung nền ZIF-8. Việc pha tạp sắt vào khung ZIF-8 được thể hiện rõ ràng thông qua phương pháp EDX khi xác định vật liệu chứa đầy đủ các nguyên tố gồm CU, Zn và Fe. Hình thái của FeZn-ZIFs được quan sát thông qua kính hiển vi điện tử quét có dạng hình khối với bề mặt trơn nhẵn, kích thước hạt trung bình khoảng 350 nm. Không những thế, FeZn-ZIFs vẫn duy trì được bản chất bền nhiệt của vật liệu ZIFs với độ ổn định lên đến 350oC. Rõ ràng rằng, việc pha tạp ion sắt vào ZIF-8 chẳng những không làm phá vỡ cấu trúc của khung nguyên sơ mà còn góp phần làm đa dạng thành phần kim loại có trong vật liệu. Thật vậy, FeZn-ZIFs cho thấy hoạt tính xúc tác mạnh mẽ đối với thuốc nhuộm AF dựa trên quy trình oxy hóa nâng cao. Hệ Xúc tác eZn-ZIFs/PDS có khả năng loại bỏ đến 93,3% đối với dung dịch thuốc nhuộm AF nồng độ ban đầu 30 mg/L trong thời gian 30 phút, tại nhiệt độ phòng với sự hiện diện của 0,2 g/L chất xúc tác và 0,3 g/L chất oxy hóa. Qua đó cho thấy tiềm năng xúc tác của Fe Zn-ZIFs đối với việc loại bỏ thuốc nhuộm, đồng thời góp phần mở ra một con đường mới trong ứng dụng vật liệu ZIFs để xử lý môi trường.
Tạp chí Khoa học Đại học Cần Thơ - Tập 60, Số 6A (2024) (nthang)